Тепловидільні збірки з твелами стрижневого типу на основі діоксиду урану для дослідницької ядерної установки "Джерело нейтронів" - Куштим, Антон Володимирович (Національний технічний університет "Харківський політехнічний інститут", 2024)
Дисертація на здобуття наукового ступеня доктора філософії (PhD) зі спеціальності 105 - Прикладна фізика та наноматеріали (10 – Природничі науки). – Національний технічний університет «Харківський політехнічний інститут» Міністерства освіти і науки України, Харків, 2024. Дисертаційна робота присвячена науково-практичній задачі в галузі розвитку ядерно-промислового комплексу - створенню перспективних конструкцій та технологічних параметрів виготовлення тепловидільних збірок (ТВЗ) з тепловидільними елементами (твелами) стрижневого типу на основі діоксиду урану UO₂ і дисперсійної композиції UO₂-Al для дослідницької ядерної установки «Джерело нейтронів, що засноване на підкритичній збірці». Дисертаційна робота виконана в Науково-технічному комплексі «Ядерний паливний цикл» Національного наукового центру «Харківський фізико- технічний інститут» Національної академії наук України та на кафедрі фізики металів і напівпровідників Національного технічного університету «Харківський політехнічний інститут» Міністерства освіти і науки України. Метою дисертаційної роботи є розробка конструкції ТВЗ зі стрижневими твелами із заданим комплексом фізико-механічних характеристик та обґрунтування її працездатності в ДЯУ «Джерело нейтронів». Об’єктом дослідження є визначення процесів створення паливних композицій на основі діоксиду урану, конструкцій стрижневих твелів і ТВЗ, а також їх фізико-механічних властивостей (характеристик). Предметом дослідження є визначення технологічних параметрів виготовлення твелів стрижневого типу на основі діоксиду урану і конструктивних характеристик тепловидільних збірок з їх використанням. У вступі показана актуальність та важливість теми дослідження, визначена мета, предмет і основні завдання дисертаційної роботи. Висвітлена наукова новизна і практична значимість одержаних результатів. У першому розділі проведений аналіз джерел інформації із застосування, складу та властивостей твелів і ТВЗ дослідницьких ядерних установок. Показано, що дослідження і випробування направлені на вдосконалення та розробку нових конструкцій і технологій виготовлення твелів для підвищення їх ресурсних та техніко-економічних характеристик. У висновках сформульовано постановку завдання. У другому розділі наведений перелік програмних засобів, що використані в розрахунках, експериментальних установок і дослідницького обладнання, застосованих при проведенні досліджень. У розділі викладено опис основних методик дослідження. У третьому розділі приведено результати розробок конструкцій стрижневих твелів і тепловидільних збірок для активної зони (а.з.) дослідницької ядерної установки «Джерело нейтронів» (ДЯУ «ДН»), що є взаємозамінними зі штатними. Вперше, опрацьовано три модифікації тепловидільних збірок. Проведено обґрунтування вибору їх матеріалів, теплофізичні розрахунки обраних варіантів твелів та аналіз статичної міцності розроблених моделей збірок. В обґрунтування параметрів роботи твелів в ДЯУ «ДН», розрахунками показано, що при максимальній глибині вигоряння таблеток UO₂ мінімальна величина діаметрального зазору між паливним сердечником і оболонкою твелу контейнерного варіанту в гарячому стані складає ~130 мкм, а їх контактна взаємодія відсутня. При максимальному вигорянні 10,5 МВт×діб/кг U накопичення газоподібних продуктів поділу (Xe+Kr) складає 66,7 см³, а гелію 0,04 см³. Концентрація газоподібних продуктів поділу під оболонкою твелу становить 0,06-0,15%. В четвертому розділі наведено результати експериментальних робіт з розробки технологічних схем виготовлення таблеткового палива UO₂ і UO₂-Al заданої густини методами порошкової металургії для розроблених конструкцій твелів. Опрацьовано технологію виготовлення таблеток паливних композицій з густиною 95-98% від теоретичної, а технічним результатом запропонованих схем є більш висока густина і суцільність паливних композицій. Оптимізовано технологічні режими виготовлення таблеткових матеріалів UO₂-Al, що складають: Р₁=300-500 МПа, Р₂=800-900 МПа, режими спікання у вакуумі: t₁=400-600 °C, t₂=600-630 °C, витримка 1-2 години. На відміну від найближчого аналога, пресування на другому етапі проводиться в прес-формі, внутрішній діаметр D₂ якої зв’язаний з внутрішнім діаметром D₁ першої прес-форми співвідношенням: 1,03≤D₂/D₁≤1,12. Збільшення різниці в діаметрах між прес- формами для першого та другого етапу пресування з 0,2 мм (D₂/D₁≈1,02) до величини D₂≥1,03·D₁, сприяє підвищенню густини заготовки при однакових зусиллях пресування за рахунок збільшення ступеня радіальної деформації і дозволяє зменшити пористість до 7-18%, у порівнянні з 25% в аналога. Відпрацьована технологія виготовлення стрижневих твелів зчепленого варіанту із застосуванням операції газостатичного пресування. Режим газостатичного пресування макетів твелів з параметрами газостата (тиск 380 МПа, температура 630 °С, час витримки 20 хвилин) показав задовільний контакт сердечника і оболонки. Максимальні значення міцності, отримані на з’єднаннях Al-(Al+12%Si)-Zr і Al-Cu-Zr, відповідно, становили 57,0 МПа і 55,3 МПа. Вивчено характер формування зварних з’єднань оболонок з кінцевими деталями зі сплаву Е110 розроблених варіантів твелів та визначені робочі режими зварювання для забезпечення їх герметичності. Встановлено, що зварювання елементів каркасу ТВЗ необхідно вести при значеннях погонної енергії, що складають 87…94 Дж/мм. В п’ятому розділі приведені експериментальні результати з дослідження і випробування зразків палива, макетів твелів і елементів ТВЗ: механічні, корозійні, температурні, матеріалознавчі і структурні. При механічних випробуваннях макетів твелів на розривній машині типу Р-10 при 100 °С значення межі міцності (ᲾВ), межі плинності (Ჾ0,2) та відносного подовження (δ) для матеріалу зі сплаву Е110 у вихідному стані, відповідно, становить (346±30) МПа, (237±20) МПа і (31±2)%. При корозійних випробуваннях алюмінієвих таблеток отримані дані свідчать, що в початковий момент (тривалістю до 100 годин) спостерігається значний приріст ваги зразків таблеток, а потім корозія йде по лінійному закону. Оцінка швидкості корозії на лінійних ділянках показала, що зразки, виготовлені з прутка алюмінію, мають більш високу корозійну стійкість в порівнянні із зразками з порошків алюмінію ПА. Їх швидкість корозії при температурі 100 °С, відповідно, дорівнювала 10x10⁻² мг/дм² год і 42x10⁻² мг/дм² год. Матеріал алюмінієвої матриці має структуру з середнім розміром зерна ~ 25 мкм, з наявністю невеликих пор. Відкрита пористість спостерігається і на частинках UO₂. Форма зерен переважно еліпсоїдна, розмір пор 10-12 мкм. Мікротвердість по Вікерсу алюмінієвої оболонки, матриці і часток композиції UO₂-Al склала, відповідно, 500-559 МПа, 608-617 МПа і 696-742 МПа. У висновках наведено основні результати дисертаційної роботи при розв’язанні поставлених завдань. За результатами дослідження отримано наступні наукові результати: 1. Сконструйовано тепловидільну збірку для ДЯУ «Джерело нейтронів», що містить центральний несучий вузол у вигляді труби або стрижня з кінцевими елементами. Тепловидільні елементи стрижневого типу з паливними композиціями на основі двоокису урану розміщені в нижній та верхній дистанційних решітках, які закріплені на несучому вузлі і мають отвори для циркуляції теплоносія. 2. Удосконалено технологію виготовлення паливних таблеток UO₂- Al, яка дозволяє отримувати вироби з густиною 95-98% від теоретичної, заданими геометричними характеристиками та структурою. Удосконалення способу здійснювалося шляхом застосування інших режимів пресування та спікання заготовки (на першому етапі тиск пресування склав 300…500 МПа, а на другому етапі 800…900 МПа, вакуумне спікання при температурах від 580 °C до 630 °C), а також вибором параметрів прес-форми, внутрішній діаметр D₂ якої зв’язаний з внутрішнім діаметром D₁ першої прес-форми співвідношенням: 1,03≤D₂/D₁≤1,12. Використання наведених параметрів виготовлення паливної композиції забезпечує високу густину та суцільність. 3. Вперше визначено деформацію і зміщення при статичних навантаженнях запропонованих конструкцій ТВЗ до зусиль, рівних умовній межі плинності для сплаву Е110, шляхом комп’ютерного моделювання їх тривимірних моделей і проведення механічних випробувань макетів та зразків на розривній машині. 4. Вперше обґрунтовано працездатність запропонованої конструкції ТВЗ шляхом дослідження швидкості корозії зразків дисперсійної паливної композиції UO₂-Al (без оболонки) в модельних умовах, що імітують склад і параметри теплоносія ДЯУ «Джерело нейтронів», яка склала ~ 500 мг/дм² протягом 1000 годин випробувань, що дало змогу спрогнозувати кінетику їх окислення при розгерметизації твела. Практичне значення отриманих результатів: 1. Запропонована лабораторна технологія виготовлення паливних композицій на основі UO₂ і UO₂-Al та тепловидільних збірок з їх використанням є перспективною для створення ядерного палива для дослідницької ядерної установки «Джерело нейтронів», включаючи оптимізацію складу і структури дисперсійної паливної композиції. 2. Практичні матеріали можуть бути успішно використані при виготовлені стрижневих твелів і ТВЗ для інших типів дослідницьких реакторів, в тому числі ВВР-М, а також розробці мішеней для напрацювання радіоактивних ізотопів. 3. Досліджені методики можуть знайти використання в заводських умовах для виготовлення стрижневих твелів і ТВЗ на основі діоксиду урану для оптимізації і вдосконалення технологічних процесів. Результати роботи використані в технологічному процесі виготовлення тепловидільної збірки ТВЗ-Х в ННЦ ХФТІ і в навчальному процесі НТУ «ХПІ» при викладанні таких навчальних дисциплін, як «Фізичні процеси та матеріали атомної енергетики», «Фізика матеріалів в екстремальних умовах» та «Радіаційна стійкість матеріалів». Kushtym A.V. Fuel assemblies with rod-type fuel rods based on uranium dioxide for the nuclear research assembly «Neutron source». - Qualifying scientific work on the rights of the manuscript. The dissertation on competition of a scientific degree of the doctor of philosophy (PhD) on a specialty 105 Applied physics and nanomaterials (10 - Natural sciences). - National Technical University "Kharkiv Polytechnic Institute" of the Ministry of Education and Science of Ukraine, Kharkiv, 2024. The dissertation is devoted to the scientific and practical task in the field of development of the nuclear-industrial complex – creation of perspective designs and technological parameters of manufacturing of fuel assemblies (FA) with rod-type fuel rods on the basis of UO₂ fuel pellets and UO₂-Al composition for research nuclear installation "Neutron Source" on the base of subcritical assembly. The dissertation was performed at the «Nuclear Fuel Cycle» Scientific and Technical Technology Establishment of the National Research Center "Kharkiv Institute of Physics and Technology" of the National Academy of Sciences of Ukraine and at the Department of Physics of Metals and Semiconductors of the National Technical University "Kharkiv Polytechnic Institute". The purpose of the dissertation is to develop the design and manufacturing technology for rod fuel rods and fuel assemblies with a given set of physical and mechanical characteristics and to justify their performance at the Neutron Source. The object of the study is the processes of creating fuel compositions based on uranium dioxide, rod and fuel element designs, as well as their physical and mechanical properties (characteristics). The subject of the study is the technological parameters of manufacturing rodtype fuel rods based on uranium dioxide and the design characteristics of fuel assemblies using them. The introduction shows the relevance of the research topic, defines the purpose, subject and main objectives of dissertation research. The scientific novelty and practical significance of the results are highlighted, the approbation and structure are given. Information on publications on the topic of the applicant's dissertation is given. The first section provides an overview of the scientific literature on the application, components and properties of fuel rods and FAs for research nuclear installations and reactors. It is shown that the main researches are directed on improvement and perfection of designs and technologies of manufacturing of fuel rods and FAs to increase their resource and economic characteristics. The purpose of dissertation and statement of problems is formulated in the Conclusion. The second section lists the software used for the calculations, experimental installations, and research equipment. The section describes the main research methods used in research and testing. The third section presents the results of product development of fuel rods and FAs that are interchangeable with standard ones for the core of the nuclear subcritical installation "Neutron Source". For the first time, three types of constructions (modifications) of fuel assemblies have been developed. Justification of the materials choice, thermophysical calculations of fuel rods and analysis of static strength of the developed computer models of assemblies are carried out. For the justification of working conditions of fuel rods in the nuclear subcritical installation calculations were carried out and it was shown that at the maximum depth of UO₂ pellets burnup, the minimum value of the diametrical gap between the fuel core and the cladding of the fuel rod of the container version in the hot state is ~ 130 μm, and their contact interaction is absent. The accumulation of gaseous fission products (GFP) (Xe+Kr) is 66,7 cm³, and helium 0,04 cm³ when burnup is 10,5 MW×day/kgU. The concentration of GFP under the cladding of fuel rod is 0,06- 0,15%. The fourth section presents the results of experimental work on the development of technological schemes for the manufacture of UO₂ and UO₂-Al tablet fuel of a given density by powder metallurgy for the developed fuel element designs. The technology of manufacturing tablets of fuel compositions with a density of 95-98% of the theoretical density has been developed, and the technical result of the proposed schemes is a higher density and continuity of fuel compositions. The technological modes of manufacturing UO₂-Al tablets were optimized, which are: P₁=300-500 MPa, P₂=800-900 MPa, sintering modes in vacuum: t₁=400-600oC, t₂=600-630oC, holding time 1-2 hours. Unlike its closest analog, the second stage of pressing is carried out in a mold whose inner diameter D₂ is related to the inner diameter D₁ of the first mold by a ratio of 1,03≤D₂/D₁≤1,12. An increase in the difference in diameters between the molds for the first and second pressing stages from 0.2 mm (D₂/D₁≈1.02) to D₂≥1,03-D₁, contributes to an increase in the density of the workpiece at the same pressing force by increasing the degree of radial deformation and allows to reduce porosity to 7-18%, compared to 25% for the analog. The technology of manufacturing rod fuel rods of the coupled version using gasstatic pressing has been developed. The mode of gas-static pressing of the fuel element models with the parameters of the gas stat (pressure 380 MPa, temperature 630°C, holding time 20 minutes) showed satisfactory contact between the core and the shell. The maximum strength values obtained at the Al-(Al+12%Si)-Zr and Al- Cu-Zr joints were 57,0 MPa and 55,3 MPa, respectively. The nature of the formation of welded joints of shells with end parts made of E110 alloy of the developed variants of the fuel rods was studied and the operating modes of welding were determined to ensure their tightness. It was established that welding of the fuel vehicle frame elements should be carried out at the values of the running energy of 87...94 J/mm. In electric arc welding of fuel rods Ø9,1 and Ø5,8 mm, the depth of penetration was equal to the thickness of the shell when the running energy was ≥69 J/mm and ≥35 J/mm, respectively. A technological process for the manufacture of a prototype fuel rod and fuel assembly FA-X based on it was developed, which, according to the developed program, is planned to be tested in the VVER-M research reactor. The fifth section presents the experimental results of studying and testing of fuel specimens, fuel rod and FA dummies: mechanical, corrosion, temperature, materials and structural. After the mechanical tests of the fuel rod dummies on a rupture machine type P- 10 at 100 °C, the values of the tensile strength (σB), yield strength (σ0,2) and elongation (δ) for the zirconium alloy E110 in the initial state were (346 ± 30) MPa, (237 ± 20) MPa and (31 ± 2)% respectively. Corrosion tests of pellet samples based on aluminum revealed that at the initial moment (exposition up to 100 h) there was a significant weight gain, and oxidation law was linear during subsequent testing. Evaluation of the corrosion rate at the linear sections showed that the aluminum rod samples possess a higher corrosion resistance compared to the aluminum powders PA samples. Their corrosion rate at a temperature of 100 °C was equal to 10×10⁻² mg/dm²·h and 42×10⁻² mg/dm²·h. The material of the aluminum matrix has a structure with an average grain size of ~25 μm, with the presence of small pores. Open porosity is also observed on UO₂ particles. The shape of the grains is predominantly ellipsoidal, the pore size is 10-12 μm, there are irregularly shaped pores, and their distribution is uneven. The Vickers microhardness of the aluminum cladding, matrix and dummies was 500-559 MPa, 608-617 MPa and 686-735 MPa respectively. The conclusions summarize the main results of the dissertation in solving the tasks set. The following scientific results were obtained as a result of the study: 1. A prototype of the fuel assembly for the Neutron Source was designed, containing a central bearing unit in the form of a pipe or rod with finite elements. Rod-type fuel elements with fuel compositions based on uranium dioxide are placed in the lower and upper spacer grids, which are fixed to the bearing assembly and have holes for coolant circulation. 2. The technology for manufacturing UO₂-Al fuel pellets has been improved, which allows to obtain products with a density of 95-98% of the theoretical density, specified geometric characteristics and structure. The method was improved by applying other modes of pressing and sintering the billet (at the first stage, the pressing pressure was 300...500 MPa, and at the second stage - 800...900 MPa, vacuum sintering at temperatures from 580 °C to 630 °C), as well as by choosing the parameters of the mold, the inner diameter of which is related to the inner diameter of the first mold by the ratio 1,03≤D₂/D₁≤1,12. The use of the above parameters for the manufacture of the fuel composition provides high density and solidity. 3. For the first time, the deformation and displacement under static loads of the proposed fuel assembly structures up to forces equal to the conditional yield strength for E110 alloy were determined by computer modeling. 4. For the first time, the performance of the proposed fuel assembly design was substantiated by studying the corrosion rate of UO₂-Al dispersion fuel composition samples (without cladding) under model conditions simulating the composition and parameters of the Neutron Source coolant, which was ~ 500 mg/dm² during 1000 hours of testing, which made it possible to predict the kinetics of their oxidation during fuel rod depressurization. Practical significance of the results: 1. The proposed laboratory technology for the manufacture of fuel compositions based on UO₂ and UO₂-Al and fuel assemblies using them is promising for the creation of nuclear fuel for the Neutron Source research nuclear facility, including optimization of the composition and structure of the dispersion fuel composition. 2. Practical materials can be successfully used in the manufacture of fuel rods and fuel assemblies for other types of research reactors, including VVER-M, as well as in the development of targets for radioactive isotope production. 3. The investigated methods can be used in factory conditions for the manufacture of uranium dioxide-based fuel rods and fuel assemblies to optimize and improve technological processes. The results are used in the technological process of fuel assembly production at KIPT and in the educational process of NTU KhPI in teaching such of educational disciplines as "Physical Processes and Materials of Nuclear Energy", "Physics of Materials in Extreme Conditions" and "Radiation Resistance of Materials".
Fuel assemblies with rod-type fuel rods based on uranium dioxide for the nuclear research assembly "Neutron source"
Keywords: дослідницька ядерна установка; тепловидільний елемент; тепловидільна збірка; діоксид урану; дисперсійна паливна композиція; порошки; цирконієві сплави; термічна стабільність; вакуумний відпал; механічні властивості; структура; сферичні гранули; покриття; рентгенівська дифрактометрія; скануюча електронна мікроскопія; research nuclear facility; fuel element; fuel assembly; uranium dioxide; dispersed fuel composition; powders; zirconium alloys; thermal stability; vacuum annealing; mechanical properties; structure; spherical pellets; coatings; X-ray diffractometry; scanning electron microscopy